B01：「加齢ミトコンドリアDNA説における金属タンパク質動態に関する理論的研究」
重田 育照（筑波大学 計算科学研究センター）
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生体システムのダイナミズムは、タンパク質や核酸を代表とする生体内分子が織りなす各種の変換機構にある。例えば、合成・分解酵素は物質を相互変換、光合成系や呼吸鎖はエネルギーと物質を相互変換、また物質の存在・濃度を情報などに変換して伝達する機構など、様々な機能を発現している。これらの理解は生命現象の根幹を探る上で重要なばかりでなく、新たな変換システムを人工的に構築する上で不可欠な情報である。なかでもエネルギー変換系の機能発現には様々な遷移金属イオンが関わっている。それらの生体内特有の電子自由度（電荷・スピン）と幾何学的構造の変化が精緻な生体機能調節の鍵となると考えている。背景にある物理化学的なメカニズムを理解するため、我々は量子論に基づく第一原理計算を用いた理論研究を進めてきている。具体的には、チトクロムc酸化酵素、光合成系II、ニトリルヒドラターゼ、ビリルビンオキシダーゼ、ヒドロゲナーゼなど、FeやCuを複数含む系に対してQM/MMに基づく電子状態解析を行い、反応機構解析や物性解析を行ってきた。
【関連する代表的論文】
R. Morita, Y. Shigeta, R. Harada
“Structural Variations of Metallothionein with or without Zinc Ions Elucidated by All-Atom Molecular Dynamics Simulations”
Journal of Physical Chemistry B, 2021, 125(46), 12712–12717
doi: 10.1021/acs.jpcb.1c07928
T. Murakawa, K. Kurihara, M. Shoji, C. Shibazaki, T. Sunami, T. Tamada, N. Yano, T. Yamada, K. Kusaka, M. Suzuki, Y. Shigeta, R. Kuroki, H. Hayashi, T. Yano, K. Tanizawa, M. Adachi, T. Okajima
“Neutron crystallography of copper amine oxidase reveals a keto form cofactor and proton sharing”
Proceedings of National Academy of Science U.S.A., 2020, 117, 10818-10824
doi: 10.1073/pnas.1922538117
H. Kitoh-Nishioka, Y. Shigeta, S. Ito, A. Kimura
“Excitonic Couplings in Heliobacterial Type I Homodimeric Reaction Center”
Journal of Physical Chemistry B, 2020, 124, 389-403
doi: 10.1021/acs.jpcb.9b11290
M. Akter, T. Tokiwa, M. Shoji, K. Nishikawa, Y. Shigeta, T. Sakurai, K. Kataoka, Y. Higuchi, N. Shibata
“Redox potential-dependent formation of an unusual His–Trp bond in bilirubin oxidase”
Chemistry-A European Journal, 2018, 24, 18052-18058
doi: 10.1002/chem.201803798
K. Kamiya, Y. Shigeta
“First-principles Molecular Dynamics Studies on the Atomistic Behavior of His503 in Bovine Cytochrome c Oxidas”
Biochimica et Biophysica Acta, 2011, 1807, 1328-1335
doi: 10.1016/j.bbabio.2011.03.015